近日，物理學(xué)權(quán)威期刊《物理評(píng)論快報(bào)》（Physical Review Letters）在線刊發(fā)了山西大學(xué)激光光譜研究所肖連團(tuán)教授團(tuán)隊(duì)題為《Coherent Interference Fringes of Two-Photon Photoluminescence in Individual Au Nanoparticles: The Critical Role of the Intermediate State》的研究論文。山西大學(xué)為論文唯一單位，2017級(jí)博士生李耀和楊勇剛教授為論文共同第一作者，通訊作者為秦成兵教授和肖連團(tuán)教授，賈鎖堂教授和張國(guó)峰教授等共同參與了研究工作。 

      金納米粒子因其特有的非線性效應(yīng)、表面等離子體共振效應(yīng)、光熱效應(yīng)等，一直是物理、化學(xué)、材料等學(xué)科的研究熱點(diǎn)，在光學(xué)傳感、能量俘獲、高分辨成像和光熱治療等方面具有重要的應(yīng)用。由于金納米粒子量子產(chǎn)率低(10-6)，而多光子熒光強(qiáng)度和高階非線性效應(yīng)嚴(yán)重依賴于激發(fā)光的功率，大功率激光的使用一方面會(huì)因光熱效應(yīng)破壞金納米粒子本身的結(jié)構(gòu)，另一方面也會(huì)對(duì)納米系統(tǒng)或有機(jī)體(如細(xì)胞、組織)造成不可修復(fù)的損傷，從而極大地限制了金納米粒子在功能器件、生物成像、癌癥治療等方面的實(shí)際應(yīng)用。 

圖1 金納米粒子在不同時(shí)間尺度下的超快動(dòng)力學(xué)行為。(a)線性坐標(biāo)；(b)對(duì)數(shù)坐標(biāo)。(c)兩束等功率飛秒脈沖激發(fā)下的對(duì)稱干涉條紋；(d)不等功率激發(fā)下的非對(duì)稱干涉條紋。傳統(tǒng)多光子激發(fā)效果模擬：(e)  n =2，(f)  n =3.8。

 
       肖連團(tuán)教授研究團(tuán)隊(duì)針對(duì)金納米粒子應(yīng)用發(fā)展存在的瓶頸問題，提出基于中間態(tài)物理參數(shù)可調(diào)的三能級(jí)理論模型提升超快雙脈沖激發(fā)金納米粒子的非線性干涉效應(yīng)。實(shí)驗(yàn)發(fā)展了相位和振幅精確可調(diào)的雙脈沖超快光場(chǎng)技術(shù)，用于精準(zhǔn)地調(diào)控飛秒激光與金納米粒子相互作用，在將激發(fā)功率降低2個(gè)量級(jí)的情況下，實(shí)現(xiàn)了金納米粒子雙光子熒光的非線性干涉，相干相長(zhǎng)時(shí)熒光強(qiáng)度比通常的雙光子光致發(fā)光方法提高100倍以上，相干相長(zhǎng)與相干相消之比達(dá)到104。如圖1所示。 
       研究工作同時(shí)表明，通過精確調(diào)控兩束飛秒激光的延遲，可以精準(zhǔn)地調(diào)控飛秒激光與金納米粒子相互作用的非線性系數(shù)。如 圖2所示，使用單束飛秒脈沖激發(fā)金納米粒子時(shí)，其熒光表現(xiàn)出明顯的雙光子吸收過程，非線性系數(shù)為2；在采用雙脈沖激發(fā)時(shí)，當(dāng)僅改變其中一束飛秒激光功率時(shí)，金納米粒子的熒光隨兩束脈沖延遲的增加呈現(xiàn)出從線性過程向雙光子過程漸變的奇異行為。在金納米粒子的實(shí)際應(yīng)用中，線性過程更適用于精密測(cè)量與傳感，而高階非線性過程對(duì)超分辨成像更有利。 

圖2 (a)不同延遲下金納米粒子熒光強(qiáng)度隨激發(fā)功率的變化；(b)金納米粒子多光子熒光的非線性系數(shù)隨兩束脈沖相對(duì)延遲的變化行為。

 
       近年來，肖連團(tuán)教授研究團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)地研究了單分子、金納米粒子、量子點(diǎn)等體系的相干超快動(dòng)力學(xué)過程，發(fā)展了量子相干調(diào)制增強(qiáng)單分子顯微成像的新原理與新技術(shù)，利用相位調(diào)制的激光脈沖對(duì)制備與操控相干疊加態(tài)，實(shí)現(xiàn)了極微弱量子相干信息的有效測(cè)量，系列工作發(fā)表在Nano Letters (2021, 21, 1477), The Journal of Physical Chemistry Letters (2019, 10, 223; 2849)等期刊，研究工作在量子精密測(cè)量、光學(xué)傳感和生物醫(yī)學(xué)等方面有重要的應(yīng)用前景。 
 
      該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家重大科學(xué)儀器研制項(xiàng)目、山西省重點(diǎn)基金等項(xiàng)目的資助。 
 
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